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Uma das mais importantes coleções de documentos espanhóis e portugueses relativos à descoberta e conquista da América, bem como de partes da Ásia. A maioria dos documentos são transcrições, mas existem também originais manuscritos. Estes documentos correspondem ao período da história colonial espanhola, a partir de 1492 até o século XIX, concentrando-se em meados do século XVI e nos séculos XVII e XVIII. Embora os documentos tratem mais da conquista do que do descobrimento e colonização do Novo Mundo, estes períodos também estão bem representados na documentação. O valor da coleção como um todo reside na sua unidade temática.
A Coleção CL traz documentos avulsos sobre sua trajetória acadêmica, mas rico às pesquisas sobre a história da física e construção do Observatório de Física Cósmica no Monte Chacaltaya, em La Paz, na Bolívia.